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我们博士生张春晓发表CO2捕集转化及强化制氢最新研究成果

发布日期:2025-02-27 点击数:

近日,太阳成集团tyc9728、高效储能及氢能利用山东省工程研究中心博士生张春晓以第一作者身份在国际权威期刊ACS Catalysis(影响因子11.7)发表了题为“Hollow sub-micro spherical Ni/Co-promoted CaO/Ca12Al14O33 for H2 production from sorption-enhanced water-gas-shift with in-situ CO2 conversion via CH4 reforming of CaCO3”的研究论文。太阳集团tyc9728为该论文的第一完成单位和通讯作者单位,李英杰教授为该论文的唯一通讯作者,硕士生邓雨萌对于该论文做出了重要贡献,韩奎华教授为该论文提供了重要支持和指导。

发展氢能、CO2捕集与利用技术是实现“双碳”目标的重要途径。基于钙循环的水气变换制氢技术在制氢的同时捕集CO2,应用前景广阔。天然钙基材料由于在循环过程中高温易烧结,导致捕集CO2性能和吸收强化水气变换制氢性能急剧衰减;同时CO2无法原位转化,富集的CO2后处理流程长、能耗高。该论文提出钙循环强化水气变换制氢中耦合CH4-CaCO3干重整,在吸收CO2强化制氢同时实现CO2原位转化制合成气,通过组分筛选和微观结构优化协同提高钙基材料吸收CO2、强化水气变换制氢和CO2原位转化性能。

该论文合成了中空亚微米球形Ni/Co修饰钙基复合材料用于该耦合工艺,通过宏观实验、微观表征和理论计算,揭示了该复合材料强化水气变换制氢耦合CO2原位转化的反应机理。研究发现,Ni-Co双位点的协同作用提高了复合材料氧化还原能力和氧空位浓度,增强了吸收强化水气变换制氢和CO2原位转化特性;同时提高了CO2原位转化过程中对CH4的活化能力,降低了反应能垒,并抑制了CH4深度裂解脱氢副反应。在该钙基复合材料用于CO2原位转化过程中,CaCO3和CH4转化通过*H辅助CO32-转化和*OH辅助CH4转化路径相互促进。循环过程中孔隙发达的中空亚微米球形结构保持稳定,暴露了更多吸收CO2和催化活性位点。因此,中空亚微米球形Ni/Co修饰钙基复合材料同时获得高效稳定的吸收强化水气变换制氢和CO2原位转化性能。该研究得到国家自然科学基金、煤燃烧国家重点实验室开放基金、太阳集团tyc9728高性能计算云平台的支持。

 

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